É possível remover registros de diferentes formas na ferramenta, seja de forma individual ou em massa, usando filtros de pesquisa ou acessando diretamente as listas.
Para esse processo, localize o registro que deseja excluir ou descadastrar seguindo o passo a passo explicado no tutorial Como gerenciar e pesquisar contatos.
Na tela Editar Informações do Contato, basta descer até o final da página e clicar na opção desejada (excluir/descadastrar):

Importante lembrar:
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Ao utilizar a opção Excluir, o registro será apagado do sistema, mas caso você faça uma atualização, e o mesmo seja incluído novamente na lista, ele voltará a receber suas campanhas.
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A opção Descadastrar é a mais recomendada, pois altera o status do contato e impede duplicações em futuras atualizações. Se optar pelo descadastramento, será necessário repetir o processo em todos os agrupamentos em que ele aparece.
Excluir contatos de várias listas de uma vez
Para excluir um contato de todas as listas simultaneamente:
Entre no menu Contatos → Pesquisar por e-mail → insira o e-mail desejado → selecione todos os resultados→ clique em Ações → Excluir contatos.

Essa ação elimina o registro de todos os locais em que ele aparece, economizando o trabalho de exclusão individual.

Excluir registros de um segmento específico
Se deseja excluir contatos de um segmento, também no menu contatos, acesse a aba Pesquisar por lista → selecione a lista desejada e na opção Adicionar regras de segmentação utilize o segmento que deseja e clique em pesquisar.
Outra forma é acessando diretamente pelo menu Listas, abrindo a lista desejada e, no menu Ações, selecionar Excluir contatos. Na tela seguinte, na opção "Contatos" poderá selecionar todos os contatos ativos ou filtrar por segmento.
Adicionar contato à lista de Supressão Global
Você também pode adicionar contatos à lista de Supressão Global. Entenda melhor o que é lista de supressão global, clicando aqui.
Para adicionar um contato a essa lista, clique em Listas > no final da página, clique em Lista de Supressão Global:

Na tela que abrir, clique em Adicionar contato suprimido:

Pronto, agora basta escrever o e-mail desejado e clicar em adicionar:

Se restarem dúvidas, fale com o suporte pelo chat da ferramenta.